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Scientific Reports volume 12, Número do artigo: 11437 (2022) Citar este artigo

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As propriedades eletrônicas e ópticas do dissulfeto de tungstênio de camada única (SL) (WS\(_2\)) na presença de impurezas substitucionais de hólmio (Ho\(_{\text{W}}\)) são estudadas. Embora Ho seja muito maior que W, a teoria funcional de densidade (DFT), incluindo o acoplamento spin-órbita, é usada para mostrar que Ho:SL WS\(_2\) é estável. O momento magnético da impureza Ho é de 4,75\(\mu _B\) usando DFT dependente de spin. As regras de seleção óptica identificadas no espectro óptico correspondem exatamente às regras de seleção óptica derivadas por meio da teoria de grupos. A presença de impurezas Ho\(_W\) neutras dá origem a estados de impurezas localizadas (LIS) com caráter f-orbital na estrutura da banda. Usando a fórmula de Kubo-Greenwood e os orbitais de Kohn-Sham, obtemos transições nítidas semelhantes a átomos nos componentes no plano e fora do plano do tensor de suscetibilidade, Im\(\chi _{\parallel }\) e Im\ (\chi _{\perp }\). As ressonâncias ópticas estão de acordo com os dados experimentais.

Dicalcogenetos de metais de transição (TMDs) de camada única (SL) são materiais muito atraentes por causa de suas propriedades eletrônicas e ópticas especiais que permitem muitas aplicações promissoras1,2. Como os SL TMDs são semicondutores com gap direto3,4, eles podem ser usados ​​para construir transistores e dispositivos optoeletrônicos. Como o gap está no regime visível, fotodetectores e células solares podem ser desenvolvidos. Os processos de crescimento normalmente introduzem defeitos e impurezas em SL TMDs com efeitos profundos em suas propriedades eletrônicas, ópticas e magnéticas5,6,7.

Nos últimos anos, desenvolvemos modelos teóricos baseados na teoria do funcional da densidade (DFT), modelo tight-binding e equação 2D de Dirac para a descrição das propriedades eletrônicas e ópticas de defeitos de vacância em TMDs8,9,10, que são naturalmente ocorrendo durante diferentes processos de crescimento, como esfoliação mecânica (ME), deposição química de vapor (CVD) e deposição física de vapor (PVD). Um resultado central de nossos artigos é que a teoria de grupos pode ser usada para derivar regras de seleção estritas para as transições ópticas, que estão em excelente acordo com a suscetibilidade calculada por meio da fórmula de Kubo-Greenwood usando os orbitais de Kohn-Sham.

Em nosso artigo recente na Ref.10, realizamos cálculos DFT e obtivemos o espectro óptico de SL WS\(_2\) na presença de átomos Er\(_{\text{W}}\) substitucionais. Embora não tenhamos incluído o efeito do acoplamento spin-órbita (SOC), obtivemos um bom acordo com os experimentos de Bai et al. em filmes finos MoS\(_2\) dopados com Er usando crescimento CVD11 e Yb/ Yb/ em camadas em escala de wafer Er co-dopado WSe\(_2\)12. Resultados semelhantes foram encontrados por López-Morales et al.13. Uma de nossas motivações foi descobrir se algum do LIS de Er está dentro do intervalo de banda de SL WS\(_2\). Nós fomos capazes de mostrar que este é realmente o caso. A razão para nossa motivação é que o LIS dentro do intervalo de banda de um semicondutor pode ser potencialmente usado como um qubit ou um qudit para processamento de informações quânticas. Notavelmente, TMDs com átomos de terras raras (REAs) exibem a propriedade única de forte isolamento de seus elétrons na camada 4f não preenchida pela camada d circundante. Essa propriedade geralmente leva a altos rendimentos quânticos, larguras de banda estreitas semelhantes a átomos para transições ópticas, longos tempos de vida, longos tempos de decoerência, alta fotoestabilidade e grandes deslocamentos de Stokes. Este forte isolamento dos elétrons 4f faz com que eles se comportem como elétrons em um átomo livre. Portanto, não é surpreendente que as impurezas de Ce\(^{3+}\) na granada de ítrio e alumínio (YAG) possam atingir longos tempos de coerência de \(T_2=2\) ms14. Ao substituir o YAG pelo tungstato de cálcio CaWO\(_4\) como material hospedeiro, é possível evitar as impurezas paramagnéticas de Y e reduzir substancialmente a concentração do spin nuclear sem purificação isotópica. Conseqüentemente, o experimento de eco de Hahn é capaz de atingir um longo tempo de coerência de spin de \(T_2=23\) ms para impurezas de Er\(^{3+}\) em CaWO\(_4\)15. Assim, é vantajoso identificar materiais hospedeiros para REAs com baixas concentrações ou mesmo livres de impurezas paramagnéticas e spins nucleares. Argumentamos aqui que os TMDs são bons candidatos para tais materiais hospedeiros.